自20世纪50年代以来，燃料电池技术因其优异的储能性能而受到广泛关注。其中，直接乙醇燃料电池因具有高功率密度、高能量密度、高能量转换效率、产物清洁绿色等优点而有着广阔的应用前景。在乙醇氧化反应（EOR）过程中，缓慢的醇氧化动力学和类CO碳质中间体的毒化作用严重限制了催化剂的反应效率。目前，Pt和Pd基催化剂有高效的EOR催化活性，但它们在稀缺性和稳定性方面的一些挑战阻碍了其大规模的工业应用。因此，利用Pt或Pd来对其它更便宜的金属合理改性以提高催化剂的EOR性能并减少贵金属的使用是一种有效的策略。
通常，与单一组分相比，核壳结构颗粒会表现出更好的电催化性能。核壳之间有趣的电子相互作用将带来三种特殊效应，包括体积效应、配体效应和几何效应，可用于提高催化剂的电催化性能。因此，我们期望通过将不同厚度的Ag包裹在Pt核上形成的Pt@Ag核壳结构，改变Ag壳层的电子结构来提高EOR活性。另外，Pt较小的晶格间距会对Ag壳层造成一定的压应变。特别是随着Ag壳厚度的减小，核对壳结构的电子协同效应和晶格应变效应，会变得更加突出。
近日，我院钱金杰副教授、葛勇杰博士结合硬模板和原位还原的方法制备了一系列具有不同厚度Ag壳包覆的有序介孔Pt纳米晶体（Meso-Pt@Ag，图1）。得益于有序的介孔结构、晶格应变和核壳结构引起的电子协同效应，Meso-Pt@Ag2纳米晶表现出最佳的EOR性能，质量活性为10.01 A mgPt-1，分别是商业Pt/C是8.40倍和Meso-Pt的4.45倍。并且，Meso-Pt@Ag2纳米晶还表现出对碳质中间体的良好抗毒性和更好的EOR稳定性。此外，理论计算表明，Ag壳Pt核结构具有更优的去质子化反应动力学和更低的CO吸附能，表明其对CO的高抗毒性。本研究为精确设计多等级的核壳多孔催化剂，并利用核壳间的电子协同和晶格应变效应来优化催化剂表面电子结构以实现高效催化反应提供了有效思路。
图1 核壳结构Meso-Pt@Ag纳米晶的合成示意图
该工作以“Few-layer Ag-coated Ordered Mesoporous Pt Nanocrystals for Ethanol Oxidation”为题发表在《Small Structures》上。澳门新葡平台网址8883为第一通讯单位，我院2017级硕士研究生现华南理工大学博士研究生王贤为第一作者，我院钱金杰副教授和葛勇杰博士为通讯作者。该工作受到国家自然科学基金（21601137, 22105147, 22138003, 21825802）的资助。
参考文献：
Xian Wang, Zhe Zhang, Yongjie Ge, Kui Shen, Jinjie Qian. Few-Layer Ag-Coated Ordered Mesoporous Pt Nanocrystals for Ethanol Oxidation. Small Struct., 2023, 2200390.
https://doi.org/10.1002/sstr.202200390
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