我院吕晶晶教授在国际著名期刊Carbon Energy发表学术论文

近年来，由于流动电解池克服了传统H型电解池的传质限制问题，被广泛用于eCO₂RR体系去挖掘先进的电催化剂和探究适当的反应微环境来提高电催化性能。在流动电解池中构建疏水的催化表面是稳定三相界面的前提条件，可以使流动电解池平稳运行和抑制HER。值得注意的是，离子聚合物，如Nafion、Sustainion等，具有疏水和亲水官能团，通常用于粘结电催化剂，并获得疏水表面，但是很少有人注意到它们自身的酸碱性对局部pH值的影响。众所周知，Nafion是电催化体系中使用最广泛的粘结剂，而它包含磺酸基团，该基团的存在会导致催化剂处于酸性的微环境中从而利于HER的发生。因此，用合适的碱性物质中和其酸性基团来预激活Nafion改性的电催化剂可以达到抑制HER目的。

图1：协同调节Cu表面疏水性和酸碱度促进电催化还原二氧化碳性能示意图

本论文提出了一种用酸性离聚物Nafion活化碱性Cu(OH)₂的简单方法，用来调节其表面微环境，包括疏水性和局部酸碱度。特别是，Cu(OH)₂与Nafion在水溶液中的直接完全中和反应诱导了大量阴离子的暴露，从而排斥原位形成的OH^-，导致OH^-富集在催化剂表面，提高了局部碱度。值得注意的是，适量的Nafion活化Cu(OH)₂后衍生的Cu催化剂能有效抑制HER和提高eCO₂RR中C₂₊产物的选择性。在流动电解池体系，电流密度为300 mA/cm²（−0.76 V vs. RHE）条件下，未改性Cu(OH)₂衍生Cu催化剂H₂ 法拉第效率（FE）高达40%，Nafion改性Cu(OH)₂衍生Cu能够明显抑制HER，使H₂FE降至11%，且总的eCO₂RR FE高达83%，其中C₂H₄ FE达到44%，明显优于未改性Cu(OH)₂衍生Cu（24%），电催化稳定性良好，超过大多数已报道的Cu(OH)₂衍生Cu催化剂。实验和理论结果均表明，通过在Cu (OH)₂衍生Cu表面适当引入离聚物后，强疏水性和高局部碱度共同促进了eCO₂RR性能的提高。

该成果以“Synergistic regulation of hydrophobicity and basicity for copper hydroxide‐derived copper to promote the CO₂electroreduction reaction”为题发表在Carbon Energy期刊（IF=21.5，JCR一区）上。澳门新葡平台网址8883为唯一通讯单位，我院2020级硕士生周李敏为第一作者，我院吕晶晶教授、金辉乐研究员和王舜教授为共同通讯作者。感谢袁一斐教授课题组为本工作中高清TEM和Mapping表征提供技术支持。

【原文链接】：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/cey2.328