温室气体(Greenhouse Gas,GHG)是大气中能够吸收地面反射的长波辐射,并重新发射辐射的一些气体,主要包括二氧化碳(CO2)、水蒸气(H2O)、甲烷(CH4)、一氧化二氮(N2O)、臭氧(O3)、含氟气体(HFCs、CFCs)等。GHG的排放会带来显著的温室效应,使全球气温上升,威胁人类生存,因此有效地降低排放和减少大气中GHG的浓度是一项极其迫切的任务。另一方面,金属有机框架材料(Metal-Organic Frameworks,MOF)作为新型多孔材料的代表,因其具有高孔隙率,大比表面积,丰富纳米结构,可调物理化学性质等特点,被广泛地应用于GHG存储、分离、转化领域。
近日,国际著名期刊《Small》接收了我校澳门新葡平台网址88832018级应用化学专业本科生董桉瑞有关MOF材料应用于GHG的综述性论文“Metal-Organic Frameworks for Greenhouse Gas Applications”。该综述文章总结了近年来基于GHG分子和MOF框架之间的不同相互作用,在其储存和分离、转化等应用方面取得的重大进展。系统深入剖析了不同活性位点和方法,包括路易斯酸碱位点、开放金属位点、配体功能化、孔隙兼容性、合成后修饰、结构灵活性、主客体相互作用、成分效应和外部条件等在GHG领域应用中的作用机制。进一步介绍了利用MOF作为前驱体或模板制备具有优越理化性质的MOF复合材料和MOF衍生物在GHG应用方面的影响。具体地,在GHG存储与分离章节中分别针对CO2、CH4、H2O、N2O、O3、HFCs、CFCs等气体分子的结构特点,结合不同的作用机制,调整MOF框架的化学和物理性质,以增强框架与吸附质之间的相互作用,提升存储与分离性能。在GHG转化章节中,利用CO2的光、电、热还原以及直接转化方式,CH4的氧化、硼化作用,以及H2O的电解等策略,将这些GHG分子转化为有用的化学产品,这不仅将从根本上缓解温室效应,而且还将实现绿色化学的可持续发展。本文最后提出了MOF材料及其衍生物的合理设计、简易合成和综合利用等在实际应用中存在的挑战,并展望了未来的发展趋势。
该论文共同一作为澳门新葡平台网址88832020级硕士研究生陈丹丹,澳门新葡平台网址8883钱金杰副教授为通讯作者,澳门新葡平台网址8883为第一通讯单位,受到国家自然科学基金(21601137),温州市基础科学研究项目(G20190007),中国科学院结构化学国家重点实验室(20190008),云南省地方本科高校基础研究联合专项资金项目(202101BA070001-042)等项目资助。
参考文献:
Anrui Dong, et al. Metal-Organic Frameworks for Greenhouse Gas Applications. Small, 2022, 10.1002/smll.202201550
DOI: 10.1002/smll.202201550
https://doi.org/10.1002/smll.202201550